| 二氯乙烷催化劑評價正十二烷脫氫性能評價在常壓石英固定床反應器中進行，反應管內(nèi)徑8(1 mL)新鮮二氯乙烷催化劑在380℃開始烷烴進料470mm，內(nèi)插熱電偶.0.35 g℃下氫氣還原后降溫至正十二烷液相流速20 mLhHz流速200 mLmin, 30 min內(nèi)升溫至反應溫度463℃將烷烴進料1h后記為反應起始點并每隔2h收集產(chǎn)物樣品.反應結(jié)束后在Nz氣氛內(nèi)下降至室溫后取出廢二氯乙烷催化劑產(chǎn)物使用配備有火焰離子化檢測器(FID)和RTX-50色譜柱的Agilent-7890A進行檢測.反應的轉(zhuǎn)化率一((1一未轉(zhuǎn)化的十二烷比例)X 100%采用Agilent GC-MS 8860-5977B對反應產(chǎn)物定性，區(qū)分a-烯烴(a-oLefrn)，單十二烯(mono-olefin)以及烯烴(單烯烴加雙烯烴)，然后根據(jù)色譜峰面積定量二氯乙烷催化劑的穩(wěn)定性以失活百分數(shù)D表示，D=[(初始轉(zhuǎn)化率一最終轉(zhuǎn)化率)/初始轉(zhuǎn)化率]\100%.二氯乙烷催化劑的反應性能對不同方法制備的二氯乙烷催化劑進行了正十二烷脫氫反應結(jié)果如表1所示，3種二氯乙烷催化劑的初始反應活性存在明顯差異，其中PtSn-HI表現(xiàn)出最佳的脫氫活性，其次是Sn/Pt-SI，最后是PtSn-EI從失活參數(shù)D來看，PtSn-EI穩(wěn)定性最差，Sn/Pt-SI和PtSn-HI相近.3種二氯乙烷催化劑對a-olefin, mono-olefin, olefin表現(xiàn)出了相近的選擇性.初始活性的差異表明不同的制備方法影響了二氯乙烷催化劑的活性中心結(jié)構(gòu)，進一步表征有助于加深對脫氫二氯乙烷催化劑構(gòu)效關系的認識二氯乙烷催化劑的結(jié)構(gòu)表征為探究3種制備過程對二氯乙烷催化劑性能影響的原因，使用紫外一可見光譜對前驅(qū)體溶液和鍛燒前的只引人PtSn的二氯乙烷催化劑前體進行了表征.從圖2(a)可知，前驅(qū)體溶液中，SnC12在水溶液和乙醇溶液中均沒有觀察到吸收峰，而HZPtC16在水溶液和乙醇溶液中吸收峰分別在261和266 nm，偏差可能是由于溶劑異SnC12+HZPtC16+HCL (w)在276, 371,432和505 nm出現(xiàn)特征峰和SnC12+HZPtC16 (e)在260, 324, 368和422 nm處較弱的吸收峰均可歸因于在溶液中形成了[PtC12(SnC13)2]2一配合物。http://www.woxdaf.cn |
